トポロジカル磁性体の異常ネルンスト係数を制御：元素置換で電子状態を変調

東北大学と富山県立大学、物質・材料研究機構（NIMS）の研究グループは、汎用的な元素置換手法を用い、強磁性トポロジカル半金属の異常ネルンスト係数の符号を制御することに成功。これを基に符号の異なる薄膜を組み合わせたサーモパイル素子を作製し、ゼロ磁場下における熱電変換動作を確認した。

[馬本隆綱，EE Times Japan]

サーモパイル素子を作製、ゼロ磁場下で熱電変換動作を確認

　東北大学金属材料研究所の野口駿大学院生（研究当時）と藤原宏平准教授、塚崎敦教授、富山県立大学の柳有起准教授および、物質・材料研究機構（NIMS）の平井孝昌研究員らによる研究グループは2024年1月、汎用的な元素置換手法を用い、強磁性トポロジカル半金属の異常ネルンスト係数の符号を制御することに成功。これを基に符号の異なる薄膜を組み合わせたサーモパイル素子を作製し、ゼロ磁場下における熱電変換動作を確認したと発表した。

　磁性体試料に温度の差や勾配を加えると、異常ネルンスト効果によって熱起電力が生じる。近年は、強磁性トポロジカル半金属において大きな異常ネルンスト効果が報告されるなど、注目されてきた。

　磁気熱電変換素子や熱流センサーに、異常ネルンスト効果を応用するためには、起電力の大きさだけでなく、その符号も重要だという。符号が異なる2つの層を基板面内で交互に接続すれば、その数によって出力電圧を大きくすることができるからだ。ところがこれまでは、符号が異なる層を同一の物質系で作製するのは難しかったという。

　研究グループはこれまで、強磁性トポロジカル半金属の「Co₃Sn₂S₂」について、さまざまな物性評価試験を行ってきた。電子状態計算を用いた理論予測も行い、電子状態（フェルミ準位）を変調すれば異常ネルンスト係数の符号を制御できることを明らかにしてきた。

　そこで今回は、CoをNi（ニッケル）に、SnをIn（インジウム）にそれぞれ元素置換した薄膜試料を作製し、元素置換による異常ネルンスト係数の制御が可能であることを実証した。具体的には、スパッタリング法を用いて「Co_3-xNi_xSn₂S₂」と「Co₃In_ySn_2-yS₂」の薄膜を作製した。

左図（a）は異常ネルンスト効果による熱起電力の符号の異なる物質の磁場応答、中央図（b）はその模式図、右図（c）は符号の異なる2つの層を交互に接続したサーモパイル［クリックで拡大］ 出所：東北大学

　実験によると、温度100ケルビン（約−173℃）では、元素置換していない「Co₃Sn₂S₂」薄膜の上向き磁化状態における異常ネルンスト係数の符号は「正」であった。これに対し、微量のNiおよびInを置換した薄膜は、符号が「負」に反転することが分かった。

　これらの薄膜試料は、強い垂直磁気異方性の強磁性を示すため、適切な着磁処理を行えば、磁化の配向をゼロ磁場下で揃えて維持することができるという。こうした特性を組み合わせると、ゼロ磁場下で正負の異常ネルンスト係数を持つ2つの強磁性層の接続数に比例して、熱起電力が増加することを実証した。

元素置換による異常ネルンスト効果の符号反転［クリックで拡大］ 出所：東北大学

サーモパイル構造における熱起電力の磁場依存性（左）とゼロ磁場下での熱起電力の接続ペア数依存性（右）［クリックで拡大］ 出所：東北大学