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理研、「質量のないディラック電子」系を発見単一成分の分子性結晶に高圧

理化学研究所(理研)らの共同研究グループは、極めて高い圧力環境で、単一成分の分子性結晶が「質量のないディラック電子」系となることを発見した。

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高圧下で温度に依存しない電気抵抗特性

 理化学研究所(理研)らの共同研究グループは2017年3月、極めて高い圧力環境で、単一成分の分子性結晶が「質量のないディラック電子」系となることを発見したと発表した。

 今回の研究成果は、理研加藤分子物性研究室の加藤礼三主任研究員、崔亨波研究員、物質・材料研究機構若手国際研究センターの圓谷貴夫ICYS-Namiki研究員、国際ナノアーキテクト研究拠点の宮崎剛MANA主任研究者、名古屋大学大学院理学研究科の鈴村順三名誉教授らによるものである。

 「質量のないディラック電子」系は、あたかも質量がないような粒子として、電子が物質中を高速に移動することができる。こうしたディラック分散を持つ物質の1つがグラフェンである。

 共同研究グループは今回、単一の金属ジチオレン錯体分子「Pd(dddt)2」で構成される分子性結晶を作製し、物質に圧力を加える装置(DAC)を用い、極めて高い圧力環境で電気抵抗を測定した。


金属ジチオレン錯体を構成する分子の構造図 出典:理化学研究所

 一般的に単一成分の分子性結晶は、絶縁体のため電流は流れない。Pd(dddt)2の結晶も常圧では絶縁体の特性を示す。ところが今回、12.6万気圧(12.6PGa)という高圧環境で測定したところ電流が流れた。しかも、電気抵抗は温度に依存しないことが分かった。こうした現象は、グラフェンや分子性導体「α−(BEDT-TTF)2I3」におけるゼロギャップ状態で特徴的に見られるという。このことから、高圧環境で「質量のないディラック電子状態」が実現されている可能性が極めて高いと判断した。


「Pd(dddt)2」の高圧環境における電気抵抗の温度依存性に関する実験結果。12.6PGa(赤線)では温度に依存しないことが分かった 出典:理化学研究所

 DAC内部に設置されたPd(dddt)2の結晶試料には、電極として直径5μmの金線4本を装着し、圧力をかけながら電気抵抗の温度変化を測定した。


DACの外観(左)と、セル内の画像(右) 出典:理化学研究所

 圧力下の結晶構造は、第一原理計算法を用いて決めた。電子状態についてモデルを使って理論解析したところ、この系のディラック分散は、異なる分子層に由来するフロンティア軌道の最高占有分子軌道(HOMO)と最低非占有分子軌道(LUMO)の混成が、重要な役割を果たしていることが分かった。


Pd(dddt)2の高圧下におけるディラック分散と結晶構造 出典:理化学研究所

 共同研究グループは今回、高圧下の単一成分分子性結晶という物質系で「質量のないディラック電子」系が形成されていることを、実験、計算、理論の連携によって発見した。「HOMOバンドとLUMOバンドの交差」を制御するという、今回得られた指針を基に、今後は分子性ディラック物質の研究/開発が大きく進展するものと期待している。

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